壓水堆氚排放方式及處理技術(shù)探討

導(dǎo)語：壓水堆氚排放方式及處理技術(shù)探討一文來源于網(wǎng)友上傳，不代表本站觀點(diǎn)，若需要原創(chuàng)文章可咨詢客服老師，歡迎參考。

摘要:以某內(nèi)陸核電廠址為例,研究發(fā)現(xiàn)其受納水體條件能夠滿足兩臺(tái)機(jī)組的氚排放,但不能滿足四臺(tái)機(jī)組的氚排放。為探索該廠址四臺(tái)機(jī)組氚排放問題的解決方案,分析了包括異地排放、部分液態(tài)氚轉(zhuǎn)換為氣態(tài)氚排放以及采用氚的富集濃縮技術(shù)等方案,以期為將來內(nèi)陸弱環(huán)境流速水域核電廠提供氚排放的解決方案。研究發(fā)現(xiàn):異地排放方案面臨審管部門、泄漏后處置以及環(huán)境評(píng)價(jià)等諸多問題;液轉(zhuǎn)氣排放方案能夠滿足另一臺(tái)機(jī)組氚排放;缺乏適合三代壓水堆含氚廢液特點(diǎn)的成熟除氚技術(shù)方案。

關(guān)鍵詞:內(nèi)陸;三代壓水堆;氚排放;液轉(zhuǎn)氣;除氚

0前言

為實(shí)現(xiàn)碳達(dá)峰和碳中和的國家重大戰(zhàn)略目標(biāo),“十四五”及未來較長的時(shí)期,發(fā)展清潔低碳的核電都必將發(fā)揮重要作用。由于沿海廠址有限,國務(wù)院《能源發(fā)展戰(zhàn)略行動(dòng)計(jì)劃(2014-2020)》指出:研究論證內(nèi)陸核電建設(shè)。從2004年開始,國內(nèi)各大核電集團(tuán)在內(nèi)陸省份都開展了大規(guī)模的核電廠選址工作[1],截至目前,我國有超過20個(gè)省份的內(nèi)陸核電廠址開展可行性研究等工作[2]。現(xiàn)在國內(nèi)具備一定基礎(chǔ)的內(nèi)陸核電廠址主要是湖南桃花江、湖北咸寧和江西彭澤,已經(jīng)完成了前期工作。根據(jù)世界核協(xié)會(huì)(WNA)公布的數(shù)據(jù),截止到2021年1月1日,全球在運(yùn)行的441臺(tái)核電機(jī)組中,有251臺(tái)分布在內(nèi)陸,占比57%。內(nèi)陸廠址面臨的一種重要問題就是液態(tài)流出物排放[3],尤其是缺乏擴(kuò)散條件較好的受納水體以及弱環(huán)境流速水域。核電站主要的液態(tài)放射性流出物就是氚,其排放量遠(yuǎn)遠(yuǎn)大于非氚放射性液態(tài)流出物[4]。伴隨核電裝機(jī)容量的逐年增加,氚排放應(yīng)該得到足夠的重視[5]?；诖?弱環(huán)境流速水域興建核電站需要解決的問題之一就是氚排放。國家標(biāo)準(zhǔn)《核動(dòng)力廠環(huán)境輻射防護(hù)規(guī)定》(GB6249-2011)[6]規(guī)定了內(nèi)陸核電廠廢液放射性年釋放量以及“對(duì)于內(nèi)陸廠址,槽式排放出口處的放射性流出物中除氚、14C外其他放射性核素濃度不應(yīng)超過100Bq/L,并保證排放口下游1km處受納水體中總β放射性不超過1Bq/L,氚濃度不超過100Bq/L”。為滿足內(nèi)陸核電站的政策法規(guī)標(biāo)準(zhǔn)要求,本文以華龍一號(hào)和AP1000技術(shù)為代表,研究解決三代壓水堆在內(nèi)陸弱環(huán)境流速水域面臨的氚排放問題。

1壓水堆氚的產(chǎn)生與排放

1.1壓水堆氚的產(chǎn)生

核電站反應(yīng)堆冷卻劑中氚的產(chǎn)生,主要?dú)w因于反應(yīng)堆冷卻劑中用于控制反應(yīng)性的硼和用于控制反應(yīng)堆冷卻劑pH的鋰,同時(shí)還包括燃料和二次中子源中產(chǎn)生的氚通過包殼的擴(kuò)散。主要產(chǎn)生途徑包括[7-8]:①燃料三元裂變產(chǎn)生的氚通過燃料包殼擴(kuò)散進(jìn)入主冷卻劑;②可燃的中子吸收體中產(chǎn)生的氚通過擴(kuò)散或包殼破損進(jìn)入主冷卻劑;③二次中子源棒內(nèi)產(chǎn)生的氚通過燃料包殼擴(kuò)散進(jìn)入主冷卻劑;④主冷卻劑中可溶硼與中子發(fā)生核反應(yīng)產(chǎn)生;⑤主冷卻劑中可溶鋰與中子發(fā)生核反應(yīng)產(chǎn)生;⑥主冷卻劑中氘與中子的反應(yīng)。

1.2壓水堆氚的排放

正常運(yùn)行期間,壓水堆一回路反應(yīng)堆冷卻劑中的氚會(huì)通過化學(xué)和容積控制系統(tǒng)的下泄以及各類設(shè)備的泄漏釋放到各廠房或二回路,之后通過放射性廢物處理系統(tǒng)以及廠房通風(fēng)系統(tǒng)等途徑進(jìn)入外部環(huán)境。另為了降低一回路冷卻劑中氚濃度,使之不超過化學(xué)技術(shù)規(guī)范中的限值,有必要進(jìn)行排氚操作。三代壓水堆華龍一號(hào)、AP1000氣態(tài)、液態(tài)氚的釋放量見表1。

2內(nèi)陸三代壓水堆氚排放

2.1某內(nèi)陸核電廠址氚排放問題

根據(jù)某內(nèi)陸廠址受納水體環(huán)境流速[10],測算受納水體環(huán)境可容納的氚排放量以及2臺(tái)機(jī)組和4臺(tái)機(jī)組(華龍一號(hào))氚排放量,見圖1。由圖1可以看出(華龍一號(hào)):①2臺(tái)機(jī)組按月平均排放,受制于環(huán)境容量,其中有5個(gè)月不能達(dá)標(biāo)排放;②2臺(tái)機(jī)組通過設(shè)置廠內(nèi)貯存罐,根據(jù)環(huán)境容量,逐月調(diào)節(jié)排放,則全年12個(gè)月均能達(dá)標(biāo)排放；③4臺(tái)機(jī)組通過設(shè)置廠內(nèi)貯存罐,根據(jù)環(huán)境容量,逐月調(diào)節(jié)排放,則全年12個(gè)月均不能達(dá)標(biāo)排放,原因在于4臺(tái)機(jī)組氚的總量遠(yuǎn)超過環(huán)境容量。綜上,有必要在廠區(qū)增加放射性廢液貯存罐,當(dāng)受納水體不適宜排放廢液時(shí)(如水量少的枯水期),收集放射性廢液,待受納水體條件允許時(shí)受控調(diào)節(jié)排放。通過逐月調(diào)節(jié)排放能夠滿足2臺(tái)機(jī)組氚排放,對(duì)于超過環(huán)境容量的氚排放需要進(jìn)一步研究解決措施。

2.2某內(nèi)陸核電廠址氚排放問題解決措施

2.2.1異地排放方案根據(jù)測算,廠址按照4臺(tái)機(jī)組規(guī)劃,超過某內(nèi)陸核電廠址環(huán)境容量需要異地排放含氚廢液量見表2。根據(jù)現(xiàn)有研究成果[11-12],初步考慮將超過環(huán)境容量的含氚廢液通過管道輸送或交通運(yùn)輸至適宜含氚廢液排放的水體。(1)管道輸送。內(nèi)陸核電廠可以根據(jù)電廠冷卻塔溫排水排放方案選擇含氚廢液單獨(dú)排放或與溫排水混合排放方案。含氚廢液單獨(dú)排放,運(yùn)輸工作量較低,可以根據(jù)受納水體情況調(diào)節(jié)排放,但源項(xiàng)濃度較高;溫排水混合排放方案,運(yùn)輸工作量大,溫排水水量巨大,只能均勻排放,但源項(xiàng)濃度較低。目前國內(nèi)對(duì)于核電廠液態(tài)流出物廠外長距離管道輸送排放含氚廢液還沒有明確的法律法規(guī)要求,國內(nèi)外也很少有工程實(shí)踐。無論采用含氚廢液單獨(dú)排放還是與溫排水混合排放方案,都將面臨廢液泄漏及泄漏監(jiān)測問題,尤其泄漏后的處置和環(huán)境影響評(píng)價(jià)。(2)交通運(yùn)輸。交通運(yùn)輸方案即通過放射性廢液運(yùn)輸槽車將需要異地排放的含氚廢液運(yùn)輸?shù)竭m宜排放的受納水體處進(jìn)行排放?！斗派湫晕锲钒踩\(yùn)輸規(guī)程》(GB11806-2019)[13]對(duì)放射性物品的裝運(yùn)作出了相應(yīng)的規(guī)定。根據(jù)含氚廢液性質(zhì),本方案運(yùn)輸?shù)暮皬U液為Ⅱ類低比活度物質(zhì)(LSA-Ⅱ),該物質(zhì)被定義為“氚濃度不高于0.8TBq/L的水”。根據(jù)GB11806-2019規(guī)定,LSA-Ⅱ物質(zhì)的獨(dú)家運(yùn)輸需采用IP-2型貨包。目前國內(nèi)尚未有廠外大量運(yùn)輸放射性廢液的工程實(shí)踐,極少數(shù)核設(shè)施在廠內(nèi)通過放射性廢液運(yùn)輸槽車轉(zhuǎn)運(yùn)廢液。根據(jù)調(diào)研[12],德國JLGoslar公司放射性廢液運(yùn)輸槽車技術(shù)成熟,目前已為包括中國原子能科學(xué)研究院、三門核電站等供貨。國外放射性廢液運(yùn)輸槽車已有幾十年安全運(yùn)輸經(jīng)驗(yàn),技術(shù)相對(duì)成熟,但是在國內(nèi)取得相關(guān)審管部門批準(zhǔn),仍然面臨較大困難。(3)興建水庫。興建水庫即在核電廠排放口上游興建水庫,蓄積大量水資源,人為增大受納水體水流流量,使得下游受納水體滿足4臺(tái)機(jī)組的含氚廢液排放需求,即氚濃度不超過100Bq/L。從廣義上來講,興建水庫也可視為異地排放。根據(jù)調(diào)研,法國部分核電站在上游建立水庫蓄水調(diào)節(jié)河流枯水期流量[14]。根據(jù)測算,興建的水庫年累積蓄水量高達(dá)6.16億m3(華龍一號(hào)),對(duì)于本就缺乏水資源的弱環(huán)境流速水域很難實(shí)現(xiàn),且其對(duì)生態(tài)環(huán)境的影響有待評(píng)估。2.2.2液轉(zhuǎn)氣排放方案劉新華等[15]2012年提出了“近零排放”概念,廢水的“近零排放”指經(jīng)處理后的廢水幾乎復(fù)用,只有少量排放到環(huán)境中。劉新華等[1]2019年進(jìn)一步提出液轉(zhuǎn)氣排放概念,即對(duì)于沒有適當(dāng)?shù)氖芗{水體的核電廠址,處理后的“干凈”廢液解控后,經(jīng)過適當(dāng)?shù)呐欧殴に?轉(zhuǎn)化為氣態(tài)流出物進(jìn)行排放,納入氣態(tài)流出物排放管理范疇,這種核電廠放射性廢液處理后形成氣態(tài)流出物排放的技術(shù)路線,稱為核電廠液態(tài)流出物液轉(zhuǎn)氣排放,簡稱液轉(zhuǎn)氣排放。分析某內(nèi)陸廠址四臺(tái)三代壓水堆華龍一號(hào)和AP1000核電廠氣態(tài)、液態(tài)氚的釋放量占比GB6249-2011控制值的結(jié)果見表3。由表2可知,四臺(tái)華龍一號(hào)或AP1000核電廠液態(tài)氚的釋放量占比明顯高于氣態(tài)氚的釋放量占比,約是氣態(tài)氚占比的2倍,而四臺(tái)機(jī)組氣、液態(tài)氚釋放合計(jì)占比氣、液態(tài)氚控制值的50%左右。該數(shù)據(jù)分析結(jié)果支撐液轉(zhuǎn)氣排放方案,即將一部分液態(tài)氚通過氣態(tài)氚途徑進(jìn)行環(huán)境釋放,根據(jù)華龍一號(hào)和AP1000氚的釋放量以及氣態(tài)氚控制值,約1臺(tái)機(jī)組的含氚廢水可通過液轉(zhuǎn)氣途徑進(jìn)行釋放,即華龍一號(hào)通過液轉(zhuǎn)氣途徑排放3000m3含氚廢水;AP1000通過液轉(zhuǎn)氣途徑排放1000m3含氚廢水。由于目前核電廠液轉(zhuǎn)氣排放工程實(shí)踐較少,也沒有明確的技術(shù)路線。美國PaloVerde核電廠利用天然蒸發(fā)池對(duì)廢液進(jìn)行蒸發(fā)處理[1]。韓國原子能研究院于1989年建成強(qiáng)制排風(fēng)的太陽能蒸發(fā)設(shè)施,即把廢液噴淋在懸掛于處理大廳的布條上,利用太陽能蒸發(fā),蒸發(fā)水分利用鼓風(fēng)機(jī)排入大氣中[16],中國原子能科學(xué)研究院101堆含氚廢水也通過太陽能蒸發(fā)設(shè)施處理[16]。目前,部分內(nèi)陸核設(shè)施項(xiàng)目已對(duì)液態(tài)流出物液轉(zhuǎn)氣排放開展初步工作[17]。2.2.3氚的富集濃縮技術(shù)目前氚的富集濃縮技術(shù)主要應(yīng)用于重水堆,在輕水堆應(yīng)用的除氚工程實(shí)踐較少,主要的除氚技術(shù)包括[18-21]:(1)水精餾。水精餾(WD)實(shí)現(xiàn)含氚水濃集是基于HTO、T2O和H2O的蒸汽壓的微小不同,從而進(jìn)行氚的分離或預(yù)濃集。HTO精餾原理是基于精餾過程中蒸氣相與液相之間發(fā)生的氫同位素交換反應(yīng)。水精餾需要龐大的裝置,且耗能大,但該方法具有裝置結(jié)構(gòu)簡單、容易操作、無強(qiáng)腐蝕、不需催化劑等優(yōu)點(diǎn),在裂變堆后處理廠廢水除氚、聚變堆冷卻水回收氚方面很有吸引力。水精餾工藝比較適合輕水中氚的濃集。(2)低溫蒸餾。低溫蒸餾(CD)基于氫同位素分子不同的沸點(diǎn),實(shí)現(xiàn)氚分離。這種分離要在極低溫度下進(jìn)行,通常采用氦制冷劑為蒸餾柱提供溫度為17K的氦氣,用來冷卻頂部和原料氣體,蒸餾柱一般被置于真空的不銹鋼容器內(nèi),容器又被浸泡在液氮中,液氮外面有保溫層。該方法優(yōu)勢是處理量大、分離因子高,是氫同位素分離工業(yè)化的首選工藝。該技術(shù)主要用于氣態(tài)氫同位素分離,用于含氚廢水的處理時(shí)首先要將水中的氫置換出來,成本較高。(3)蒸汽催化交換。蒸氣催化交換(VPCE)過程是將含氚重水純化去除雜質(zhì)后,加熱到200℃與D2氣體混合并流通過催化交換柱進(jìn)行氫同位素交換,含氚重水中的液態(tài)氚(DTO)轉(zhuǎn)化成氣態(tài)氚(DT)形式,與低溫精餾(CD)氫同位素分離技術(shù)相結(jié)合可將氣態(tài)氚DT分離得到高純氚(T2)。VPCE工藝只是實(shí)現(xiàn)相轉(zhuǎn)換,即將氚或氫由水蒸氣相交換到氣相,轉(zhuǎn)換為氣相DT、HD,進(jìn)入氣相的氚、氫需利用于氫同位素技術(shù)進(jìn)行濃集分離。(4)液相催化交換。液相催化交換(LPCE)核心部分是疏水催化劑。疏水催化劑及親水填料裝填于催化柱,含氚水與交換氣H2或D2在催化柱內(nèi)進(jìn)行氣-液逆流接觸,發(fā)生氫同位素催化交換反應(yīng)。氫水交換反應(yīng)非常慢,需在催化劑作用下才能很快達(dá)到平衡。LPCE與VPCE一樣,只提供氫同位素的相轉(zhuǎn)換,需與其它技術(shù)聯(lián)合使用才能完成氫同位素的濃集和分離。(5)聯(lián)合電解催化交換。聯(lián)合電解催化交換(CECE)把氫同位素相轉(zhuǎn)換與電解預(yù)濃縮集中于一身,克服VPCE劣勢,結(jié)合LPCE優(yōu)勢,不需反復(fù)的進(jìn)行水的蒸發(fā)與冷凝,節(jié)約了能源,因此受到廣泛關(guān)注。CECE工藝將電解和催化交換方法相結(jié)合,其最大優(yōu)勢是氫氣與液態(tài)水催化交換過程中重組分向液態(tài)水中轉(zhuǎn)移的方向,與電解過程中重組分向電解液中濃集的方向一致。使得CECE的分離因子高達(dá)上萬。CECE在含氚輕水和重水的氚提取方面,應(yīng)用前景較好。(6)色譜法。色譜法(GC)分離容量大、分離速率快,且操作簡單,采用色譜分離氫同位素的研究一直受到高度的重視,世界許多國家都對(duì)其進(jìn)行了研究和應(yīng)用。研究表明氣相色譜法分離氫同位素具有一定的優(yōu)勢,用于氫同位素分離的氣相色譜屬于制備色譜。雖然目前上述除氚技術(shù)有一定進(jìn)展,但是仍需要研發(fā)適合三代壓水堆含氚廢液量比較大、氚濃度比較低的除氚技術(shù)及其技術(shù)組合。

3結(jié)論

(1)內(nèi)陸弱環(huán)境流速水域廠址通過增加放射性廢液貯存罐,逐月受控調(diào)節(jié)排放能夠滿足兩臺(tái)機(jī)組氚排放;廠址內(nèi)增加氚的富集濃縮技術(shù),能夠滿足四臺(tái)機(jī)組氚排放,但是目前尚未研發(fā)出適合三代壓水堆含氚廢液除氚的技術(shù)方案。(2)內(nèi)陸弱環(huán)境流速水域廠址通過異地排放技術(shù)方案,包括管道輸送和交通運(yùn)輸,可以滿足4臺(tái)機(jī)組氚排放,但是面臨審管部門、泄漏后處置以及環(huán)境評(píng)價(jià)的諸多問題。(3)內(nèi)陸弱環(huán)境流速水域廠址通過液轉(zhuǎn)氣排放方案,除兩臺(tái)機(jī)組氚逐月受控調(diào)節(jié)排放外,還能夠滿足1臺(tái)機(jī)組氚排放,但是國內(nèi)尚缺少工程實(shí)踐和法規(guī)標(biāo)準(zhǔn)支撐。

作者:劉紅坤 唐輝 丘錦萌 董亮 單位:華龍國際核電技術(shù)有限公司